6 сентября — декабрь 1681
9 апреля 1671 г. Варсонофий был хиротонисан во архиепископа Смоленского из архимандритов московского Нового Симонова монастыря. В 1672 г. возил из Смоленска в Москву 2 чудотворные иконы Богоматери «Одигитрия» (из Успенского собора и Надвратного храма) для поновления, был представлен царю Алексею Михайловичу. В марте 1676 г. поставлен в сане митрополита на Сарскую и Подонскую (Крутицкую) кафедру. С 6 сентября по декабрь 1681 г. являлся Тверским митрополитом. Это назначение было частью задуманной царем Феодором Алексеевичем в 1681 г. обширной реформы епархиальной структуры Русской Церкви; одной из мер реформы, по сообщению Сильвестра (Медведева), должно было стать упразднение Крутицкой кафедры, для чего Варсонофий был переведен в Тверь. Однако бо́льшая часть преобразований не была проведена в жизнь, в частности, в отношении Крутицкой кафедры, и в декабре 1681 г. Варсонофий вновь стал Крутицким митрополитом.
Варсонофий присутствовал на церковных Соборах (в т. ч. на Большом Московском Соборе 1666-1667 г., будучи еще архимандритом Симонова монастыря), в сане митрополита Сарского и Подонского принимал участие в торжественных богослужениях в присутствии Патриархов и царей, в венчаниях на царство Феодора Алексеевича, Петра и Иоанна Алексеевичей, погребении Патриарха Иоасафа, епископских хиротониях и др. В 1682 г. Варсонофий присутствовал на Земском соборе, отменившем местничество. 5 июля того же года вместе с другими архиереями во главе с Патриархом Иоакимом участвовал в прениях со старообрядцами в Грановитой палате Кремля. В 1682 г. на Крутицком подворье по инициативе Варсонофия началось строительство Успенского собора (на месте старого). Нижний храм нового собора (во имя апостолов Петра и Павла) стал усыпальницей Крутицких владык, первым здесь был погребен Варсонофий (в южной стене храма справа от арки сохранилась надгробная плита).
Варсонофий упоминается в родословных росписях дворян Чертковых. В семейном архиве Чертковых хранилось недатированное письмо Варсонофия брату Ивану Григорьевичу, оно было опубликовано в середине XIX в. известным представителем этого рода А. Д. Чертковым, книжное собрание которого (т. н. Чертковская библиотека) входит в фонды основанной в 1938 г. ГПИБ.
